Unseld valiti profiliigasse Baltimore Bulletsi poolt 1968. aasta NBA drafti teise valikuna ning kohe oma debüüthooajal pälvis ta nii liiga parima mängija kui uustulnuka auhinna. Sama saavutusega on hakkama saanud vaid legendaarne Wilt Chamberlain (hooajal 1959/60).

Kogu oma karjääri Bulletsis mänginud Unseld tuli 1978. aastal NBA meistriks. Pärast mängijakarjääri lõppu (1981) töötas ta Bulletsis nii asepresidendi, peatreeneri kui peamänedžerina.

Ääremängijana tegutsenud 201 cm pikkune Unseld on valitud ka NBA kõigi aegade 50 parema mängija hulka.

13-aastase NBA karjääri jooksul viskas ta 10 624 punkti (keskmiselt 10,8 mängu kohta), võttis 13 769 lauapalli (keskmiselt 14,0) ning andis 3822 resultatiivset söötu (keskmiselt 3,9).